Existant depuis l'ouverture du musée, en 1884, la bibliothèque d'art fut par la suite mise en commun avec celle du Séminaire d'histoire de l'art de l'Université qui occupait un local du musée. Lorsque fut créé le nouveau bâtiment de l'Université aux Jeunes Rives, dans les années 1980, elle fut amputée de parties importantes. Depuis, seuls les secteurs des catalogues d'exposition monographiques ou collectifs ont été développés systématiquement et ce notamment à travers le système d'échange gratuit avec la plupart des musées d'art en Suisse depuis 1990. Les livres encodés de la partie préexistante peuvent être empruntés via la Bibliothèque Publique et Universitaire de Neuchâtel, et toute la partie « catalogues d’exposition récents » peut être consultée sur place.
En plus des dictionnaires et ouvrages usuels, la bibliothèque comprend également deux dictionnaires d'art récents : le « Allgemeines Künstlerlexikon » de Saur, encore en élaboration (février 2009 : 60 volumes), ainsi que le « Künstler – Kritisches Lexikon der Gegenwartskunst » du Zeitverlag. En outre, une trentaine de revues d'art et d'histoire y sont consultables. L'ensemble comprend environ 12'000 titres.

Le département historique possède une bibliothèque riche et variée ayant trait à l'histoire de Neuchâtel. Le public peut consulter les ouvrages aux Galeries de l'histoire (av. DuPeyrou 7) pendant les heures d'ouverture des Archives de la Ville (mardi et mercredi 9h - 11 h50 et 13h - 16h50) ou sur rendez-vous. La grande majorité des ouvrages sont répertoriées sur la base informatique en ligne du Réseau des bibliothèques neuchâteloises et jurassiennes (RBNJ).