Die in der ersten Hälfte des 19. Jahrhunderts entstandene Sammlung von Druckgrafiken ist zwischen 1850 und 1950 dank umfangreicher Schenkungen und zahlreichen Käufen stetig gewachsen. Sie umfasst über 22'000 Blätter aus dem 16. Jahrhundert bis zur Gegenwart. Die ursprünglich vor allem Drucke, die nach gemalten Vorlagen entstanden sind, und Originaldrucke umfassende Sammlung räumt den Neuenburger Kupferstechern (François Forster, Familie Girardet...) sowie den Schweizer Kleinmeistern und Vertretern der italienischen, englischen, deutschen und vor allem französischen Schule viel Platz ein.

Seit 1950 werden bei den Neuerwerbungen vor allem zeitgenössische Künstlerinnen und Künstler, vor allem aus der Schweiz, berücksichtig, die von der Vitalität der Druckgrafik in der Kunst des 20. Jahrhunderts zeugen. Mit dem Legat seines Atelierbestands ist Aimé Montandon beinahe mit seinem gesamten druckgrafischen Werk vertreten, vervollständigt von tausenden Entwürfen und Studien.

Zwischen 2000 und 2012 wurde die Sammlung durch die Schenkung Jeunet mit mehreren hundert Werken von Künstlerinnen und Künstlern aus Neuenburg (Evrard, Lermite, Mosset...), der Schweiz (Gottfried Honegger) und dem Ausland (Franck Badur, Aurélie Nemours, François Morellet…) erweitert.