Die 1816 begründete Gemäldesammlung umfasst 700 Werke aus dem 16. bis 21. Jahrhundert. Der Neuenburger Kunst nimmt einen besonderen Platz ein, aber auch die Kunst aus der Schweiz und Europa sowie Russland und Amerika ist gut vertreten.

Zu den bedeutendsten Künstlern gehören der Nelkenmeister, Maximilien de Meuron, Léopold Robert, Alexandre Calame, Albert Anker, Cuno Amiet, Ferdinand Hodler, Félix Vallotton, Kees Van Dongen, um nur einige Beispiele zu nennen. Das Legat Yvan und Hélène Amez-Droz, das Herzstück der Sammlung, umfasst mehrere Impressionisten, darunter Claude Monet und seine berühmte Barque-atelier (1876).

Gérard Schneider, Günther Förg, Olivier Mosset, Grégoire Müller, Guy Oberson und zahlreiche weitere Künstlerinnen und Künstler aus der Schweiz und dem Ausland zeugen von den vielen verschiedenen Strömungen, die im 20. und 21. Jahrhundert zwischen abstrakter und figurativer Kunst entstanden sind. Die äusserst reichhaltige Schenkung Jeunet schliesslich konzentriert sich auf die lyrische und geometrische Abstraktion.