Die Sammlung von Zeichnungen, deren Grundstein zu Beginn des 19. Jahrhunderts dank eines umtriebigen Mäzenatentums gelegt wurde, war ursprünglich der lokalen Kunstszene (insbesondere Maximilien de Meuron oder Léopold Robert) und den mit Neuenburg verbundenen Künstlern (les Lory, Alexandre Calame, Albert Anker…) gewidmet. Der umfangreiche Bestand an Studien zeigt, welchen Stellenwert die Zeichnung in der Ausbildung der Künstler hatte und diese sich auch später in ihren Ateliers oder in der freien Natur ständig mit ihr auseinandersetzten. Die Sammlung besteht aus über 5'000 Zeichnungen aus dem 17. Jahrhundert bis zur Gegenwart.

Im 20. Jahrhundert gilt es vor allem die japanisch inspirierten Kompositionen des Neuenburgers Jean-Bloé Niestlé, die Aquarelle von Paul Bouvier und die Pastellzeichnungen von Berthe Bouvier und Alfred Blailé hervorzuheben. Neben den Neuenburgern André Evrard und Jean-Michel Jaquet umfasst die Sammlung auch Werke von ausländischen Künstlerinnen und Künstlern wie des Deutschen Thomas Müller oder der Französin Marie-Thèrese Vacossin. 1979 kam mit dem Legat Amez-Droz eine Reihe von Werken bedeutender Künstler (Edgar Degas, Camille Pissarro, Armand Guillaumin…) hinzu. Die jüngsten Neuzugänge zeigen die zeitgenössischen Ausdrucksformen der Zeichnung, die häufig mit den Traditionen brechen.